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Ti sei mai chiesto le proprietà del vetro di silice? Considera questo.

Secondo Nautre.com:

“In numerosi studi è stato dimostrato che il vetro di silice possiede una capacità significativa di densificazione permanente sotto pressione a diverse temperature per formare silice amorfa ad alta densità (HDA). Tuttavia, non è noto fino a che punto i processi che portano alla densificazione irreversibile del vetro di silice nella compressione a freddo a temperatura ambiente e nella compressione a caldo (ad esempio, vicino alla temperatura di transizione vetrosa) siano comuni in natura. In questo lavoro, è stata utilizzata una tecnica di compressione a caldo per estinguere il vetro di silice da condizioni di alta temperatura (1100 ° C) e alta pressione (fino a 8 GPa), che porta a un aumento della densità di ~ 25% e un aumento del modulo di Young di ~ 71 % rispetto a quella del vetro di silice incontaminato in condizioni ambientali. I nostri esperimenti e simulazioni di dinamica molecolare (MD) forniscono solide evidenze che l’ordine intermedio della silice HDA compressa a caldo è distinto da quello della controparte compressa a freddo a temperatura ambiente. Ciò spiega la stabilità termica e meccanica molto più elevata del primo rispetto al secondo al riscaldamento e alla compressione, come rivelato nei nostri esperimenti di diffusione della luce Brillouin (BLS) in situ. I nostri studi dimostrano la limitazione della densità risultante come indicatore strutturale del poliamorfismo e sottolineano l’importanza della temperatura durante la compressione per comprendere fondamentalmente la silice HDA.

“Come ossido formante una rete archetipica con blocchi rigidi tetraedrici, il vetro di silice (e la fusione) sono stati l’obiettivo di numerosi studi ad alta pressione nella fisica della materia condensata, nella scienza dei materiali e nella scienza della terra, ecc.1,2,3, 4 Il vetro di silice può subire transizioni amorfo-amorfe (poliamorfiche) reversibili e irreversibili sotto pressione, portando al rammollimento elastico alla compressione iniziale5,6,7,8,9 e alla densificazione permanente ad alta pressione9,10,11,12,13,14 ,15. A temperatura ambiente (compressione a freddo), a pressioni superiori a 8–9 GPa, avviene una transizione poliamorfica irreversibile e il vetro recuperato ha una densità maggiore, raggiungendo una densificazione massima di ~21% dopo la compressione a 18–20 GPa6,9,15 ,16. La stessa quantità o anche maggiore di densificazione può essere raggiunta a pressioni molto più basse (4–8 GPa) ad alte temperature (compressione a caldo)13,17,18,19,20,21,22,23,24. Finora, non è chiaro se la stessa trasformazione strutturale avvenga durante la compressione a freddo e la compressione a caldo del vetro di silice e se la struttura e le proprietà della silice HDA possano essere comprese esclusivamente in base alla densità risultante.

“In questo studio, abbiamo compresso campioni di vetro di silice a pressioni fino a 8 GPa, li abbiamo tenuti a 1100 °C (Tg ≈ 1200 °C) per 30 minuti e li abbiamo rapidamente spenti a temperatura ambiente prima di rilasciare la pressione. In condizioni ambientali, la struttura e le proprietà della silice HDA ottenuta nella compressione a caldo nel presente documento sono risultate distinte da quelle di quella compressa a freddo in entrambe le caratterizzazioni sperimentali come diffrazione di raggi X, Raman e BLS e nelle simulazioni MD. Gli studi BLS in situ ad alta temperatura e alta pressione forniscono prove solide che la stabilità termica e meccanica della silice HDA compressa a caldo e quella compressa a freddo sono molto diverse. Le nostre simulazioni MD rivelano i diversi processi atomici coinvolti nella compressione a freddo e nella compressione a caldo del vetro di silice e le differenze strutturali nella silice HDA ottenuta da diversi percorsi. Il nostro studio mostra la limitazione della densità risultante come indicatore strutturale del poliamorfismo e l’importanza della temperatura durante la compressione al fine di comprendere fondamentalmente le transizioni poliamorfiche nel vetro di silice.

Risultati

“La densificazione del vetro di silice in funzione della pressione di raffreddamento dalla compressione a caldo in questo studio è mostrata in Fig. 1, insieme ai dati della compressione a freddo a temperatura ambiente effettuata da Rouxel et al.15 e Deschamps et al.12, a 400 °C da Mackenzie13 e Arndt e Stöffler17, a 700 °C da Poe et al.18, a 900 °C di Hofler e Seifert19. La figura 1 mostra chiaramente che la quantità di densificazione permanente dipende dalla temperatura alla quale è stata eseguita la compressione. La differenza si riduce man mano che la temperatura si avvicina alla Tg del vetro di silice incontaminato. Ad esempio, la compressione a caldo a 900 °C nello studio di Hofler e Seifert19 ea 1100 °C in questo lavoro danno quasi la stessa quantità di densificazione. La Figura 1 mostra anche che la compressione a caldo nello stato non rigido (vicino alla Tg del vetro di silice incontaminato) è molto più efficace della compressione a freddo nello stato rigido a temperatura ambiente nell’aumentare la densità del vetro di silice. Sotto una pressione di spegnimento di 8 GPa, la densità del vetro di silice aumenta di quasi il 25% nel nostro studio, rispetto all’aumento massimo di circa il 21% ottenuto dalla compressione a freddo a pressioni molto più elevate a 18–20 GPa6,9,15,16. Le osservazioni di cui sopra mostrano che la temperatura facilita la densificazione del vetro di silice sotto pressione, probabilmente consentendo diverse trasformazioni strutturali altrimenti non possibili a temperatura ambiente.

“Il fattore di struttura dei raggi X totale S(q) di campioni compressi a caldo in condizioni ambientali è mostrato in Fig. 2A. La posizione del primo picco di diffrazione acuta (FSDP) e la sua intera larghezza a metà massimo (FWHM) possono essere visti in Fig. S4. Il FSDP è correlato all’ordine intermedio della rete di silice con una lunghezza di correlazione (R): , dove è la posizione del FSDP. La lunghezza di coerenza (L) stima l’intervallo su cui sopravvive la periodicità e può essere calcolata come: , dove è la FWHM della FSDP25. Come nel caso del vetro di silice densificato in compressione a freddo, la posizione dell’FSDP della silice compressa a caldo si sposta a valori q più elevati con l’aumento della pressione di raffreddamento, risultando da una struttura compattata. Tuttavia, contrariamente alla compressione a freddo26, l’FSDP della silice compressa a caldo si restringe (Fig. S4B) e la sua intensità non diminuisce in modo apprezzabile con la pressione come si vede in Fig. 2A, simile alle osservazioni delle nostre simulazioni MD in Fig. S5. Questi comportamenti sono stati osservati anche mediante misurazioni in situ di vetro di silice compresso riscaldato contemporaneamente nello studio di Inamura et al.21 o in silice HDA densificata a 500 °C27. Ciò indica che l’ordine intermedio della silice compressa a freddo è sostanzialmente alterato sotto pressione. L’allargamento del FSDP indica che la lunghezza della coerenza diminuisce drasticamente o che l’ordine a intervalli intermedi del vetro di silice compresso a freddo diventa eterogeneo. Al contrario, il restringimento del FSDP nella silice HDA compressa a caldo visto in Fig. S4B mostra che le caratteristiche strutturali responsabili nell’intervallo intermedio sono meno variate con l’aumento della pressione di raffreddamento. La lunghezza di coerenza è 10,12 Å per il vetro silicea incontaminato e 11,55 Å per il campione HC-8 GPa (spento da 8 GPa a 1100 ° C), con un aumento del 12,4%. La discussione della funzione di correlazione nello spazio reale G(r) può essere trovata nel Supporting Information Sez. 5.

“L’effetto della pressione di spegnimento sulla struttura del vetro di silice può essere visto anche dagli spettri Raman in condizioni ambientali in Fig. 2B. La banda principale Raman (~ 440 cm-1) si restringe gradualmente e si sposta a 495 cm-1 con l’aumento della pressione di spegnimento da 0 a 8 GPa (Fig. S7A). Ciò indica un valore medio più piccolo e una distribuzione più ristretta degli angoli Si-O-Si nel vetro di silice compresso a caldo. Per confronto, è stato dimostrato che la banda principale Raman si sposta da 440 cm-1 a 530 cm-1 nel vetro di silice compresso a freddo all’interno del regime di recupero elastico di P

“I cambiamenti nella struttura del vetro di silice in funzione della pressione di raffreddamento nella compressione a caldo portano ad un sostanziale aumento dei moduli elastici, come si vede in Fig. 3A (dettagli sulle misure dei moduli elastici si possono trovare nelle Informazioni di supporto Sez. 7). Quando la pressione di raffreddamento viene aumentata da 0 a 8 GPa, il modulo di Young aumenta da 72 a 123 GPa (71%) e il modulo di taglio aumenta da 32 a 50 GPa (61%), molto più alto dell’aumento di densità (25%) in Figura. 1. La Figura 3B mostra che al di sotto del 20% di aumento della densità, la silice HDA dalla compressione a caldo ha un modulo di massa maggiore rispetto a quella della compressione a freddo per la stessa quantità di densificazione. Al di sopra del 20% di aumento della densità, la differenza diminuisce con l’aumento della densificazione. Andamenti simili possono essere visti nel modulo di Young e nel modulo di taglio in Fig. S10. Contrariamente alla conclusione tratta da Deschamps et al.12, il nostro studio mostra che i moduli elastici dipendono non solo dalla quantità di densificazione, ma anche dal percorso per raggiungere la densificazione permanente. Le osservazioni di cui sopra mostrano che esiste una certa differenza tra la silice HDA compressa a freddo e quella compressa a caldo che non si distingue per densità.

“La silice HDA compressa a freddo e quella compressa a caldo si distinguono davvero l’una dall’altra per la loro risposta drammaticamente diversa alle agitazioni termiche e meccaniche. Come si vede in Fig. 4A, per il campione HC-6 GPa (spento da 6 GPa a 1100 °C, aumento della densità del 23%), dopo essere stato mantenuto a 500 °C per 15 h, vi è una variazione trascurabile nello spostamento longitudinale della frequenza di Brillouin (da cui il il modulo longitudinale può essere calcolato data la densità del campione e l’indice di rifrazione). Quando la temperatura è superiore a 650 °C, lo spostamento di frequenza di Brillouin diminuisce rapidamente e si unisce a quello del vetro di silice incontaminato a temperature superiori a 1000 °C. Dopodiché, non c’è differenza tra il campione HC-6 GPa e il vetro di silice incontaminato, poiché la curva di raffreddamento del primo si sovrappone perfettamente alla curva di riscaldamento del secondo. Mentre per il campione CC-18 GPa (spento da 18 GPa a temperatura ambiente, aumento della densità del 17%), la diminuzione dello spostamento della frequenza di Brillouin inizia anche a temperatura ambiente32. Le notevoli differenze nella risposta alla temperatura indicano che la struttura della silice HDA compressa a caldo e quella compressa a freddo sono inequivocabilmente distinte.

“Come si vede in Fig. 4B e nell’inserto, per il vetro di silice incontaminato compresso a freddo a temperatura ambiente, lo spostamento della frequenza di Brillouin inizialmente diminuisce con la pressione, raggiunge un minimo di circa 2–3 GPa, quindi aumenta come un solido normale. Ciò è correlato alla nota anomalia elastica del vetro di silice sotto pressione5,6,7,8,9. Con l’aumento della pressione di spegnimento, il minimo nello spostamento di frequenza diminuisce e si sposta su una pressione di prova più elevata e alla fine scompare nei campioni HC-6 e HC-8 GPa, come si vede nel riquadro della Fig. 4B. Per il campione HC-6 GPa, lo spostamento di frequenza non cambia con una pressione fino a 5–6 GPa, quindi adotta una pendenza leggermente positiva simile a quella del campione HC-8 GPa. Il nostro studio è in buon accordo con studi precedenti6,9,33,34 e con le osservazioni delle nostre simulazioni MD (Fig. S12) che l’anomalia elastica svanisce progressivamente con il grado di densificazione. Come mostrato in Fig. 4B, sono necessarie pressioni maggiori (P > 15 GPa) nella compressione a freddo per eliminare l’anomalia elastica. Grimsditch ha mostrato che la compressione a freddo oltre il regime di deformazione elastica porta a un vetro di silice densificato che è quindi in grado di deformarsi elasticamente dopo la ricompressione alla pressione massima della compressione iniziale6. Pertanto, la curva di ricompressione dei campioni CC-15 GPa e CC-22 GPa in Fig. 4B si sovrapporrebbe alle curve di decompressione da 15 GPa e 22 GPa9, il che ci offre l’opportunità di confrontare la risposta del vetro di silice compresso a freddo e compresso a caldo alla pressione di prova. La Figura 4B mostra che le alterazioni strutturali del vetro di silice dovute alla compressione a freddo sono notevolmente diverse dalla compressione a caldo: 1) sono necessarie pressioni molto più elevate per raggiungere spostamenti di frequenza Brillouin comparabili (15 GPa e 22 GPa nella compressione a freddo contro 4 e 8 GPa nella compressione a caldo); 2) non esiste un minimo elastico nel campione CC-15 GPa, mentre esiste ancora un minimo pronunciato nel campione HC-4 GPa; 3) il campione CC-22 GPa mostra un aumento molto maggiore dello spostamento di frequenza di Brillouin con l’aumento della pressione di prova, rispetto al campione HC-8 GPa. Inoltre, i campioni HC-6 GPa e HC-8 GPa rimangono elastici fino a 20 GPa e 26 GPa rispettivamente (Fig. S11), che sono la pressione massima testata in ciascun caso. Ciò mostra che i campioni compressi a caldo hanno una soglia molto più alta per cambiamenti strutturali irreversibili, fino a tre volte quella del vetro di silice incontaminato che può essere densificato irreversibilmente a 8–9 GPa6,9,15,16.

Discussione

“Le osservazioni di cui sopra mostrano che la compressione a caldo nello stato non rigido può portare a una struttura e proprietà uniche che non possono essere raggiunte dalla compressione a freddo nello stato rigido. Contrariamente alle conclusioni tratte da studi precedenti sulla silice HDA compressa a caldo e a freddo in condizioni ambientali12,24, le nostre misurazioni BLS in situ della risposta della silice HDA alle agitazioni termiche e meccaniche mostrano che la struttura e le proprietà della silice HDA dipendono fortemente dalla temperatura alla quale viene effettuata la compressione, non solo dalla conseguente densificazione.

“La risposta unica della silice HDA compressa a caldo alle agitazioni termiche e meccaniche in Fig. 4 risulta senza dubbio dalla distinta struttura sottostante come si vede in Fig. 2, sebbene i dettagli su scala atomica siano difficili da ottenere dai soli esperimenti. A tal fine, abbiamo effettuato simulazioni MD classiche per illustrare i processi atomici coinvolti nella compressione allo stato rigido e non rigido e le differenze strutturali tra la silice HDA compressa a freddo e quella a caldo. La Figura 5A mostra le statistiche dell’anello del vetro di silice incontaminato, compresso a freddo e a caldo. Simile ai precedenti primi principi35 e alle classiche simulazioni MD36, gli anelli a sei membri sono i più abbondanti su un’ampia gamma di distribuzione di anelli in vetro di silice incontaminato. Con l’aumento della densificazione nella compressione a freddo, la popolazione di anelli a sei membri diminuisce, compaiono anelli sempre più grandi (otto e più). In altre parole, la distribuzione della dimensione dell’anello è allungata e inclinata verso destra. Nel campione HC-8 GPa, gli anelli a sette membri diventano dominanti, ma la distribuzione delle dimensioni dell’anello è più o meno simmetrica, simile a quella del vetro di silice incontaminato. Ciò mostra che l’ordine intermedio (o connettività di rete) nella silice HDA compressa a freddo e a caldo è diverso. Ulteriori prove sono visibili nelle distribuzioni delle dimensioni dei pori in Fig. 5B. Nel vetro di silice incontaminato esiste un’ampia gamma di pori (1–6 Å di diametro). Con l’aumento della densificazione nella silice compressa a freddo, la dimensione dei pori più probabili si riduce, corrispondente ad una struttura compattata. Tuttavia, è ancora presente una percentuale sostanziale di pori con diametri di 4–5 Å. Nella silice compressa a caldo, invece, questi grandi pori vengono completamente eliminati e la distribuzione delle dimensioni dei pori diventa più stretta e simmetrica. La Figura 5B mostra chiaramente che l’ordine a intervalli intermedi nella silice HDA compressa a caldo è più uniforme (omogeneo) rispetto a quello nella controparte compressa a freddo. Ciò è coerente con le misurazioni XRD secondo cui si osserva una FSDP più stretta e più intensa nel primo rispetto al secondo. La Figura 5A mostra anche che nella silice HDA compressa a freddo, la popolazione di anelli a 3 e 4 membri non cambia in modo apprezzabile rispetto al vetro di silice incontaminato. La maggiore intensità del picco D2 nello spettro Raman del vetro di silice compresso a freddo in Fig. S8 risulta più probabilmente dai sostanziali riorganizzazioni nella struttura della rete a cui questi piccoli anelli sono legati e in cui vibrano.

“L’ordine disomogeneo degli intervalli intermedi nella silice HDA compressa a freddo è ereditato dal materiale di partenza. Poiché il vetro di silice incontaminato è un solido disomogeneo su scala atomica; dopo la compressione nello stato rigido, diverse regioni rispondono alla pressione in modo diverso. Alcune regioni sono deformate più di altre, portando a riorganizzazioni strutturali più ampie a livello locale. Dopo la decompressione, parte di queste modifiche strutturali si estingue alle condizioni ambientali, portando naturalmente a un solido disomogeneo, ma più denso. D’altra parte, dalle simulazioni MD37 e dalle misurazioni della viscosità per materiali con strutture simili, come acqua, silicati e liquidi tedeschi ad alte pressioni, ci si attende una diminuzione della viscosità, quindi diminuzione della Tg con la pressione per il vetro di silice38,39,40. Dopo la compressione nello stato non rigido, a causa dei brevi tempi di rilassamento per il flusso viscoso, una struttura liquida omogenea e densa di equilibrio può essere raggiunta rapidamente attraverso movimenti tetraedrici coordinati e quindi congelata alla temperatura di transizione vetrosa al momento della tempra, dando origine a una struttura omogenea vetro più denso. Sono necessarie disposizioni strutturali sostanziali nella silice HDA compressa a freddo ea caldo per accogliere l’imballaggio compattato di tetraedri SiO4. Tuttavia, la silice HDA compressa a freddo ha la struttura di un vetro denso e disorganizzato compattato nello stato rigido, mentre la controparte compressa a caldo ha la struttura di un liquido denso congelato e ben organizzato compattato nello stato non rigido. Sia nella compressione a freddo che in quella a caldo, specie transitorie di Si di 5 e 6 volte possono formarsi sotto pressione a causa del meccanismo spostativo piuttosto che attivato termicamente associato al cambiamento di coordinazione41,42. Tuttavia, al rilascio della pressione, questi stati di coordinazione superiori di Si ritornano allo stato di coordinazione quadruplo26,43,44,45. Sulla base di un recente studio sulla densità del numero di ossigeno46, anche la nostra silice HDA compressa a caldo con il più alto aumento di densità (25%) rientra ancora nell’intervallo previsto per una struttura tetraedrica completamente polimerizzata.

“Il diverso ordine intermedio della silice HDA compressa a freddo e a caldo spiega la loro diversa risposta alla temperatura e alla pressione. Nella silice HDA compressa a freddo, esiste ancora una quantità apprezzabile di grandi pori (> 4 Å di diametro), che forniscono lo spazio aperto (volume libero) necessario per le riorganizzazioni strutturali dopo la ricottura. Senza di essi, la struttura compattata dalla compressione a caldo può essere mantenuta a temperature molto più elevate prima di tornare allo stato non densificato, quindi una stabilità termica molto più elevata rispetto a quella compressa a freddo (Fig. 4A). L’eterogenea struttura a intervalli intermedi della silice HDA compressa a freddo la rende anche soggetta a ulteriori riorganizzazioni strutturali, come il cambiamento di coordinazione sotto pressione, il che spiega l’aumento più rapido dello spostamento di frequenza di Brillouin con la pressione rispetto a quello della compressione a caldo controparte (Fig. 4B).

Metodi

“Il vetro di silice di partenza utilizzato è Suprasil 300 a basso contenuto di OH (≤1 ppm). I campioni raffreddati a pressioni fino a 4 GPa sono stati preparati in un apparato pistone-cilindro (PC)47, mentre da 4 a 8 GPa sono stati effettuati in un dispositivo multi-incudine (MA) di tipo Walker48,49. Cilindri di 3 mm di diametro sono stati perforati da un disco del materiale di partenza e tagliati a 6 mm di lunghezza per esperimenti con PC e 3 mm di lunghezza per l’uso in MA. I dettagli sulla preparazione del campione e le differenze nelle pressioni applicate tra i due apparati sono discussi in Informazioni di supporto Sez. 1 e 2.

“Un accoppiatore prismatico modello 2010/M Metricon è stato utilizzato per misurare l’indice di rifrazione della temperatura ambiente (precisione di ±0,0002) con un laser verde da 532 nm. La densità dei nostri campioni compressi a caldo è stata determinata dalla relazione tra indice di rifrazione lineare e densità stabilita da Tan et al.50 e mostrata in Fig. S3.

“La diffrazione dei raggi X in condizioni ambientali è stata misurata sulla linea di luce X17B3 presso la National Synchrotron Light Source (NSLS) presso il Brookhaven National Lab, gestito tramite COMPRES. Lo scattering dispersivo angolare è stato effettuato utilizzando raggi X monocromatici con lunghezza d’onda di 0,152901 ± 0,0001 Å51, focalizzati a circa 15 μm a una distanza di L = 293,73 mm da un rivelatore CCD con un’area di 1.678 cm2. La distanza e l’energia sono state calibrate mediante diffrazione di polvere di CeO2 utilizzando un metodo iterativo di corrispondenza dell’anello51. Ciò ha consentito lo studio radialmente simmetrico dei valori q a 24 Å−1, ma a causa del rumore nella gamma q più alta, gli spettri sono stati troncati a 18 Å−1. Il programma Fit2D52 è stato utilizzato per elaborare i dati grezzi di diffrazione dei raggi X per generare grafici di intensità unidimensionale rispetto a 2θ e il programma RAD53 è stato utilizzato per generare spettri S(q) e G(r).

“Un interferometro Fabry-Pérot ad alto contrasto a sei passaggi accoppiato con un microscopio Raman confocale LabRAM HR800 è stato utilizzato per eseguire esperimenti di diffusione della luce utilizzando un laser verde a 532 nm come sorgente di luce di rilevamento. La diffusione Raman è stata eseguita con una geometria di retrodiffusione (180°) con una lente da microscopio 50× e un reticolo da 600 gr/mm. Una geometria piastrinica emulata è stata utilizzata nelle misurazioni BLS posizionando il campione su una piastra Pt ben lucidata54. Il BLS in situ durante la ricottura è stato effettuato utilizzando uno stadio di riscaldamento Linkam TS1500. Il campione è stato riscaldato a una velocità di 50 °C/min fino alla temperatura target (±1 °C) e lasciato equilibrare per 10 minuti prima che gli spettri di Brillouin venissero prelevati per circa 2–5 minuti. Un DAC a membrana è stato utilizzato per generare pressioni idrostatiche fino a 26 GPa. Un campione di vetro (~ 100 μm × 100 μm × 20 μm di dimensioni), una sfera di rubino (5–10 μm di diametro, come calibrante di pressione) e un mezzo di trasmissione della pressione (PTM) sono stati caricati in un foro praticato in una guarnizione in acciaio inossidabile. La pressione nel DAC è stata determinata dallo spostamento della fluorescenza del rubino dipendente dalla pressione55. Condizioni idrostatiche fino a 15 GPa sono state ottenute utilizzando 4:1 metanolo: miscela di etanolo come PTM. Per i test superiori a 15 GPa, l’argon liquido è stato caricato criogenicamente nel DAC per fungere da PTM. Dopo aver raggiunto una certa pressione nel DAC, il campione è stato lasciato equilibrare per 15-20 minuti prima di eseguire qualsiasi misurazione. Lo spostamento di frequenza longitudinale è stato ottenuto dalla geometria di retrodiffusione BLS nel DAC utilizzando un obiettivo con f = 50,8 mm. Le misurazioni ripetute hanno fornito errori negli spostamenti di frequenza di Brillouin di ~ 0,1 GHz, gli errori nelle pressioni sono stati stimati da misurazioni ripetute entro 0,1 GPa.

“Sono state effettuate simulazioni di dinamica molecolare (MD) per 3000 particelle (1000 Si e 2000 O) con condizioni al contorno periodiche, utilizzando un potenziale a tre corpi di trasferimento di carica56. I campioni compressi a caldo sono stati ottenuti riscaldando e fondendo la silice di cristobalite e successivamente estinguendo il liquido con pressioni diverse sulla scatola di simulazione34. Le pressioni sono state rilasciate e le prove successive sono state tutte eseguite a temperatura ambiente. Per i campioni compressi a freddo, per superare la limitazione del tempo nella simulazione MD, un vetro di silice incontaminato è stato riscaldato a 727 ° C (Tg a ~ 2700 ° C in MD) e compresso a pressioni diverse per facilitare il processo di densificazione. Le pressioni sono state rilasciate a 727 ° C e i campioni sono stati raffreddati a temperatura ambiente per ulteriori test. La densità del campione HC-8 GPa dalla nostra simulazione MD è 2,750 g/cc, vicino al valore di 2,742 g/cc per il campione compresso a caldo alla stessa pressione nel nostro esperimento. Maggiori dettagli sulla preparazione del campione e sull’analisi della distribuzione delle dimensioni dell’anello possono essere trovati nei nostri studi precedenti34,36,57,58. La distribuzione delle dimensioni dei pori è stata calcolata seguendo le procedure nel lavoro di Gelb e Gubbins59.

Fonte